И. О. Директора имф поликарпов М. А

Вид материалаДокументы

Содержание


Основные направления научной деятельности Института в области атомной энергетики
2. Исследования, связанные с применением изотопов
3. Исследование расплавов фтористых солей с целью создания жидкосолевых реакторов
4. Разработка неводных газофторидных методов
Разделение изотопов
Атомный вариант лазерного разделения изотопов (АВЛИС) неодима.
Разделение изотопов легких элементов.
Фотохимическая технология.
ИЦР – метод разделения изотопов.
Физико-химические исследования
Технология регенерации ОЯТ.
Динамика процесса газификации отложений в роторе вращающейся центрифуги.
Технология получения метана из окиси углерода, обогащенной по содержанию изотопа
Вскрытия оболочек твэлов современных и перспективных ядерных реакторов.
Переработке отвалов.
Безопасность ядерного топливного цикла и экология.
Лазерные методы диагностики.
Применения перестраиваемых ДЛ для дистанционного мониторинга компонентов ракетных топлив.
Экспресс-измерения для изотопной дыхательной диагностики.
Физика твердого тела
...
Полное содержание
Подобный материал:
  1   2   3

ИНСТИТУТ МОЛЕКУЛЯРНОЙ ФИЗИКИ

И.О. Директора ИМФ Поликарпов М.А.



Основная цель деятельности Института – получение новых знаний и разработка прогрессивных технологических решений в области разделения изотопов для топливообеспечения атомной энергетики, в интересах обороны и безопасности государства.

В своей деятельности Институт в значительной степени ориентируется на требования созданной под его научным руководством разделительной отрасли, объединяющей Уральский Электрохимический Комбинат (УЭХК), Сибирский Химический Комбинат (СХК), Красноярский Электрохимический Завод (ЭХЗ) и Ангарский Электролизный Химический Комбинат (АЭХК). Ускоренный рост цен на природный уран ставит сегодня перед российской разделительной отраслью и Институтом приоритетную задачу по разработке концепций и технологий изотопного обогащения регенерированного урана.

Основные направления научной деятельности Института в области атомной энергетики:

1. Разработка и совершенствование методов разделения изотопов
  • центрифужный метод (совместно с предприятиями отрасли ведется разработка узлов надкритических машин, исследование конструкционных материалов, разработка нетрадиционных методов центрифужного разделения с использованием вспомогательного несущего газа, методов удаления из центрифуг коррозионных отложений)
  • лазерный метод (единственный в России действующий экспериментальный стенд для разделения изотопов урана методом АВЛИС)
  • метод ионно-циклотронного резонанса (получение выгорающих добавок 157Gd и 164Dy к топливу энергетических ядерных реакторов)

2. Исследования, связанные с применением изотопов
  • в топливном цикле (регенерация отработанного топлива, замыкание топливного цикла, изотопная коррекция топлива)
  • в детекторах излучения (детектирование нейтрино с использованием особо чистых моноизотопных материалов)
  • в ядерной медицине

3. Исследование расплавов фтористых солей с целью создания жидкосолевых реакторов
  • для пережигания минорных актиндов и трансмутации высокоактивных продуктов деления
  • для наработки изотопов по программе ядерной медицины

4. Разработка неводных газофторидных методов
  • переработки отработанного ядерного топлива
  • конверсии ядерных боеприпасов

5. Исследования по проблеме безопасности ядерного топливного цикла
  • экспериментальное изучение поведения расплавленного топлива при тяжелой аварии реактора (совместно с Институтом проблем безопасности использования ядерной энергии)
  • разработка технологии конверсии имеющихся запасов газообразного гексафторида урана в нелетучее соединение закись-окись урана.


РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ


Центробежный метод разделения. Продолжены экспериментальные и теоретические исследования, направленные на поиск и обоснование оптимальных путей совершенствования российских надкритических центрифуг. Для облегчения прохождения резонансных частот были изготовлены два опытных экземпляра демпферов совершенно новой конструкции с переключением режима демпфирования. Разгон ротора и прохождение резонансов осуществляются в режиме жёсткого демпфирования, с последующим освобождением контактного скоростного подшипника и переходом в режим мягкого демпфирования после прохождения резонансов.

Разработана математическая модель работы этого демпфера и выполнены численные расчёты сил, действующих на нижнюю полуось через подшипник в зависимости от жёсткости маятника демпфера, показавшие, что существует оптимальная жёсткость маятника.

Выполнены прочностные расчёты и предложена конструктивная схема укладки нитей, образующих торцевую плоскость цельнокомпозитных крышек ротора. Подготовлена оснастка, позволяющая изготовить экспериментальные образцы таких крышек.

Выполнена серия расчётов напряжений в сильфонных гофрах, используемых в конструкциях роторов надкритических центрифуг, в зависимости от толщины стенки сильфона для изделий из высокопрочной стали и титановых сплавов. Показано, что напряжения, возникающие в сильфонном гофре из титана, вдвое меньше напряжений в гофре из стали.

Проведена серьезная модернизация станка для намотки углепластиковых труб, в результате которой создана возможность намотки труб длиной до 180 см. На модернизированном станке изготовлено четыре трубы «удвоенной» длины.

Разработан малогабаритный регулятор давления в трассах каскада газовых центрифуг для центробежного метода разделения изотопов урана и других элементов.

Атомный вариант лазерного разделения изотопов (АВЛИС) неодима. В настоящее время изотоп 150Nd рассматривается как один из лучших нуклидов для поиска массы нейтрино. По программе исследования процессов получения изотопно обогащенных материалов для экспериментов по физике слабых взаимодействий и физики тяжелых ионов для поиска сверхтяжелых ядер закончен первый этап экспериментальной разработки технологии получения высокообогащенного изотопа 150Nd лазерным фотоионизационным методом в весовых количествах. Созданы испаритель и лазеры, опробованы различные схемы облучения неодимового пара и экстракции фотоионов. Достигнута производительность 40 мг/час продукта с обогащением  60% при длине испарителя 27 см. При обогащении  65% производительность достигает 25 мг/час.

Выполненный цикл работ по лазерному обогащению 150Nd позволяет сделать оценку перспективы получения весовых количеств. Так, при достижении в сепараторе вероятности фотоионизации целевого изотопа 0,6 и вовлечении в схему фотоионизации атомов, находящихся на первом метастабильном уровне, на установке длиной 10 м за 6000 рабочих часов можно наработать ~ 50 кг изотопной продукции. К этому нет принципиальных препятствий: лучи лазеров распространяются на 100 и более метров, а вакуумные модули легко соединяются между собой, образуя объединенную систему необходимого размера. То обстоятельство, что значительная часть аппаратуры была изготовлена в институте, а эксперименты проводились длительное время, дает возможность оценить капитальные и эксплуатационные затраты на производство образца массой 50 кг.

Опыт, накопленный при обогащении 150Nd лазерным методом, показал, что в лазерном методе, так же как и в других способах разделения изотопов, производительность и селективность взаимоисключают друг друга и требуется весьма деликатная оптимизация условий эксперимента для получения необходимых результатов. Разработан метод оценки внутренних параметров, которые являются основой для оптимизации процесса. Проведены прямые измерения вероятности фотоионизации в коллимированном пучке атомов. Экспериментально показано, что вероятность фотоионизации четных изотопов может достигать 70%.

Полученные результаты и их надежная повторяемость позволяют надеяться, что лазерный метод может быть применен для разделения изотопов редкоземельных элементов, не имеющих летучих соединений.

Оценка себестоимости процесса лазерного выделения 150Nd показывает значительное удешевление продукта в сравнении с его получением на магнитных масс-сепараторах.

Разделение изотопов легких элементов. На комплексах «Колонна» и «Вода» выполнен цикл работ по отладке технологии разделения изотопов углерода и кислорода методами ректификации.

На комплексе «Колонна» наработано более десяти килограмм оксида углерода с обогащением по 13С более 99%. Проведены исследования влияния стабилизации различных параметров колонн на разделительные характеристики. Особое внимание уделено оптимизации процесса «гомообмена», необходимого для получения высокообогащенного углерода 13С.

Разработана, собрана и испытывается установка для пересинтеза оксида углерода через стадию метанирования для извлечения кислорода 18О, обогащаемого при ректификации СО.

На комплексе «Вода» проводятся работы по оптимизации технологии разделения на квазипериодическом каскаде. Наработаны десятки килограмм воды с содержанием 18О до 18%. Подготовлена к пуску ступень высокого обогащения.

Фотохимическая технология. Был выполнен ряд работ по дальнейшему совершенствованию фотохимической технологии получения изотопов ртути. Разработана технология обогащения ртути изотопом 199Hg до концентрации 90%.

ИЦР – метод разделения изотопов. Продолжены исследования с целью определения путей повышения эффективности ИЦР – метода разделения изотопов в плазме. Изучена зависимость селективности процесса разделения от вида начальной функции распределения ионов по продольным скоростям.

Был предложен плазменный импульсно – периодический метод разделения смеси химических элементов на группы, существенно отличающиеся средней массой атомов. Метод предлагался в качестве одного из возможных для применения при переработке обученного ядерного топлива. Указаны масштабы опытной установки, эксплуатация которой позволит определить технико–экономические параметры метода.


ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ


Фтор-пирохимическая схема процесса регенерации облученного ядерного топлива. Концепция фторидного метода переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) легководных реакторов (ЛВР), основанная на химии летучих фторидов урана, плутония, продуктов деления известна уже много лет, однако пока не востребована для промышленного применения. Регенерация ОЯТ ЛВР через гексафторид урана обещает реализовать высокопроизводительный процесс, функционирующий в безводном технологическом режиме. На сегодня это единственный процесс, потенциально конкурентоспособный по экономической и технологической эффективности с водно-экстракционным процессом регенерации ОЯТ.

Очевидно, что исключение водной части из технологии переработки ОЯТ положительно отразится на ее технико-экономических показателях и позволит достигнуть высокой компактности. В связи с этим продолжаются исследования по фторидному технологическому методу с применением расплавов солей фторидов для фракционирования плутония, минорных актинидов и продуктов деления (по фтор-пирохимическому процессу). Применение жидкосолевых реагентов привлекательно не только с ядерной точки зрения, но и комплексной технологии переработки ОЯТ. Расплавы солей отличаются относительно низкой температурой плавления, высокой радиационной стойкостью полностью ионизированных расплавов, разнообразием химических свойств, допускающих выделение и очистку делящихся материалов, совместимостью с конструкционными материалами, допускают контроль параметров во всем технологическом процессе.

Предложена технологическая схема переработки ОЯТ ЛВР, являющаяся одной из модификаций газофторидного процесса, в которой, после выделения UF6 в головной части процесса, последующие операции выделения плутония и минорных актинидов в виде оксидов, проводятся во фторидной солевой среде. Для вскрытия топлива ЛВР с циркониевой оболочкой предлагается применение газообразного хлора (возгонка циркония через летучий ZrCl4). Изучается фторирование оксидов урана и плутония, как в высокотемпературном (1200оС) факельном режиме после окисления таблетированного топлива до порошкообразного состояния, так и в среднетемпературном (500-550оС) режиме фторирования ОЯТ непосредственно в виде таблеток в газодинамическом режиме съема тепла химической реакции.

Плутоний, зафиксированный на фтористом натрии, а также остаток плутоний содержащих шлаков нелетучих фторидов из аппаратов фторирования ОЯТ растворяются в расплаве солей NaF-LiF-KF (температура плавления 452oC). Фторидные расплавы позволяют осуществить физико-химическую переработку фторидных шлаков (выделение плутония, МА и лантанидов) и далее трансмутировать МА и долгоживущие ПД, например в жидкосолевом реакторе (ЖСР-пережигатель на фторидных расплавах). После растворения шлаков от фторирования топлива в расплавленной соли проводится процесс совместного осаждения оксидов урана и плутония из расплава методом фтор-кислородного обмена. Осаждение оксидов урана и плутония проводится при добавлении в расплав, например, оксида лития по реакции: (U+Pu)F4 + 2 Li2O  (U+Pu)O2 + 4 LiF

Oсадок оксидов урана и плутония отделяется от солевого растворителя фильтрованием и очищается от остатков соли до необходимой степени чистоты дистилляцией. Очищенные оксиды урана и плутония используются непосредственно для изготовления таблетированного МОХ-топлива, либо подвергаются плазменному фторированию, а получаемая при этом смесь гексафторидов урана и плутония – пирогидролизу в кипящем слое с целью образования гранул МОХ топлива. Оставшиеся во фторидном расплаве МА и ПД также фракционируются. МА планируется пережигать в жидкосолевом реакторе, а продукты деления направляются на захоронение.

Метод регенерации ОЯТ энергетических реакторов с использованием газового фторирования и фторидных расплавов представляется вполне приемлемым для решения основных задач регенерации и рефабрикации топлива будущей масштабной ядерной энергетики с замкнутым ЯТЦ. Он обеспечивает выделение основной части урана из ОЯТ ЛВР в виде чистого гексафторида урана (содержание плутония менее 10-5), совместное выделение неразделенной смеси оксидов урана и плутония для последующего изготовления МОХ-топлива, разделение МА и лантанидов с необходимой степенью очистки лантанидов от актинидов, обеспечивает режим нераспространения делящихся материалов.

Технические факторы, которые способствуют обеспечению режима нераспространения в этом процессе состоят в следующем: эффективный мониторинг в коротком химическом цикле; неполная очистка плутония от ПД и неполное разделение плутония и урана; гексафториды урана и плутония непосредственно превращаются в МОХ-топливо; минимизация количества трансурановых нуклидов в системе ЯЭ.

Технология регенерации ОЯТ. На основе расчетных исследований определен круг соединений, которые могут быть использованы в качестве изомолекулярного («несущего») газа для выделения 232U из регенерата урана с возвратом последнего в топливный цикл ядерной энергетики.

При решении задач выделения малораспространенных изотопов и разделения изотопов на коротких каскадах при малых количествах рабочего вещества были разработаны методы с использованием воздействия на разделительный процесс изомолекулярного газа с молярной массой, соответствующей молярной массе выделяемого вещества.

Вследствие малой исходной концентрации 232U процесс центробежного извлечения этого изотопа из отработавшего урана (регенерата) является сложным и сопровождается потерями 235U. Для повышения эффективности выделения 232U из отработавшего урана и снижения потерь 235U исследовалась возможность использования "несущего газа" – газообразного, инертного к гексафториду урана соединения с молекулярным весом, близким молекулярному весу 232UF6.

Молекулярные веса 232UF6, 234UF6, 235UF6, 236UF6 и 238UF6 составляет соответственно 346, 348, 349, 350 и 352 а.е.м. В рассматриваемом процессе основной целью разделения является разделение изотопов урана с массами 232 и 235 друг от друга. В соответствии с этим, выбранный для выделения 232U "несущий газ" должен иметь молекулярный вес, равный или более высокий, чем у 232UF6, и более низкий, чем у 235UF6, т. е. 346 - 348 а.е.м. При этом допустимо использование компонентов самого "несущего газа" с искусственно измененным изотопным составом, что позволит «сконструировать» газ с требуемым молекулярным весом.

При давлении до 10 мм рт. ст. и температуре газового потока 15С газ-носитель не должен конденсироваться на внутренних поверхностях оборудования, а его адсорбция должна быть невелика. Это выполняется в условиях ван-дер-ваальсового характера сорбционного взаимодействия при парциальном давлении Рнг менее (0,6 – 0,7)Рнгнаснгнас – давление насыщенного пара газа-носителя при температуре около 150С). Следовательно, давление насыщенного пара газа-носителя должно превышать 15 мм рт. ст. Температура газовой смеси по ходу движения составляет до 120С и газ-носитель должен быть устойчив в среде гексафторида урана при такой температуре. Метод синтеза выбранного соединения должен быть приемлем для производства этого соединения в количествах десятков килограммов в год.

Проведенные исследования показали, что наиболее подходящим соединением для использования в качестве "несущего газа" является C8H3F13. Это соединение имеет средний молекулярный вес 346,1 а.е.м., практически совпадающий с массой 232UF6, и не требует изотопной коррекции составляющих этого соединения. Химическая устойчивость C8H3F13 в среде гексафторида урана, предположительно, будет достаточно высока. Для определения пригодности данного соединения, с точки зрения его химической стойкости в UF6, планируется провести экспериментальную проверку.

Динамика процесса газификации отложений в роторе вращающейся центрифуги. Эксплуатация газоразделительного оборудования неизбежно сопровождается накоплением в нем твердых, содержащих уран отложений. Реакции гидролиза и восстановления гексафторида урана приводят к накоплению на рабочих поверхностях оборудования твердых соединений урана, преимущественно в виде UOF4 и UF5. Российские разделительные предприятия ожидают значительное увеличение объемов переработки урана-регенерата. Это дало в последние годы толчок к активизации исследований по разработке технологий обращения с высокоактивным ураном-регенератом. В части, касающейся коррекции изотопного состава урана, возникла проблема обращения изотопов урана с четными массами, в первую очередь - 232U. Наличие в коррозионных отложениях этого изотопа урана приводит к повышению их гамма-активности за счет дочерних продуктов распада 232U. Причем, уже в первый год эксплуатации отложения станут фактором, определяющим радиационную обстановку в производственных помещениях.

Был предложен способ снятия коррозионных отложений урана, заключающийся во фторировании твердых отложений газовой смесью трифторида брома и гептафторида иода. Преимущество этого способа заключается в возможности химической обработки большого количества центрифуг одновременно в дистанционном режиме, без их остановки и демонтажа.

Для количественного определения влияния различных факторов на скорость регенерации отложений из центрифуги проведены расчетные исследования этого процесса. Методика оценки скорости удаления отложений предполагала протекание химических реакций в условиях равновесного состояния, характеризующегося постоянством состава газовой смеси в роторе в заданных условиях обработки отложений. При этом учитывалось наложение на газовую составляющую поля центробежных сил, что вызывает неравномерность распределения газовой смеси как по давлению, так и по составу.

Получена высокая сходимость расчетных оценок с данными экспериментальных исследований химической реакции. Расчетные оценки отражают влияние температурного и концентрационного факторов на вид кинетических зависимостей и позволяют давать количественные прогнозы скоростей химического взаимодействия в задаваемых условиях ведения процесса. Проведенные исследования раскрывают потенциальные возможности метода удаления отложений с помощью галогенфторидов.

Технология получения метана из окиси углерода, обогащенной по содержанию изотопа 12С. Проведены исследования по конверсии моноокиси углерода, содержащей углерод, высокобогащённый по изотопу 12С, в метан, который предполагается использовать для синтеза искусственного алмаза.

Реакцию CO + 3H2 = CH4 + H2O (моноокись углерода и водород в соотношении 1: 3,1) осуществляли в присутствии катализатора («скелетного» никеля) в температурном интервале 2152500С и давлении реакционной смеси в пределах 200900 мм рт. ст. Реактор проточного типа был изготовлен из никеля. Катализатор помещали в контейнер из мелкоячеистой никелевой сетки для уменьшения его уноса в виде пыли. Расход смеси в зависимости от температуры и давления меняли в пределах 0,11,0 н.л/мин. Выход целевого продукта составлял 9095%. Выход увеличивался с уменьшением расхода смеси и увеличением давления в реакторе. Заметного влияния температуры отмечено не было. В продуктах реакции обнаружено небольшое количество двуокиси углерода (~ 23%). Видимо, это следствие распада промежуточных соединений, образующихся на катализаторе. На основе проведённых исследований была разработана технология и создана установка для синтеза метана из моноокиси углерода. Наработана опытная партия (~1200л) метана, содержащего высокообогащённый углерод по изотопу 12С.

Вскрытия оболочек твэлов современных и перспективных ядерных реакторов. Проведена экспериментальная проверка метода удаления циркониевых оболочек твэлов газообразным хлором. Продемонстрирована возможность селективного хлорирования циркония без воздействия на топливные таблетки.

Переработке отвалов. Исследована возможность химической конверсии гексафторида урана, обедненного по нуклиду 235U, в металлический уран и безводный фтористый водород. Проведенные исследования показали на возможность использования ресурсов “замороженного” фтора с одновременным решением экологических проблем обеспечения санитарных норм при хранении и переработке отвалов гексафторида урана.

Проведена аналитическая и экспериментальная разработка химически- и радиационно- безопасной схемы конверсии высокообогащённого гексафторида урана в закись-окись урана. В результате проведённых исследований была разработана технология конверсии гексафторида урана в закись-окись урана, которая представляет собой многостадийный процесс. В него входят: отбор строго определённого количества UF6 в мерную ёмкость; конденсация UF6 в реактор для гидролиза; весовой контроль UF6; гидролиз UF6 до UO2F2; перевод UO2F2 в (NH4)2U2O7 по реакции UO2F2 + NH4OH; фильтрование осадка (NH4)2U2O7; прокаливание (NH4)2U2O7 при температуре 8509000С до образования U3O8.

Созданная установка позволяет перерабатывать ~450г UF6 в сутки.

Безопасность ядерного топливного цикла и экология. Проведены работы по исследованию тяжелых аварий на АЭС с расплавлением активной зоны (тема РАСПЛАВ). Работа проводилась в рамках Международного проекта MASCA (продолжение проекта RASPLAV), начатого в 2003 г. В 2004 на базе установки «Расплав-AW-200» была создана установка RCW-70, на которой в 2005 г. были проведены следующие работы.

Проведены эксперименты по исследованию взаимодействия расплавленных металлов (железо, нержавеющая сталь) с твердыми дебрисом (частицами кориума – материалов активной зоны UO2 –ZrO2 – Zr) с размером частиц от 1,5 до 3,5 мм сначала в инертной среде – аргон, затем в окислительной – на воздухе. В экспериментальном участке (RCW-Ox) дебрис нагревался с помощью W-нагревателя, который разогревался до 1800 С внешним индуктором (2500 Гц). После прогрева сверху опускался металлический образец (из нержавеющей стали), который расплавлялся и проникал между твердыми частицами кориума. Сплав сталь–цирконий в обломки кориума не проникал вследствие образования карбидов и оксикарбидов циркония - не смачивающихся частиц.

После модернизации установки (RCW-Ox) подобный эксперимент проведен в водо-паровой среде.

На среднемасштабной установке «Корпус» проведены эксперименты по исследованию взаимодействия между В2О3 с кориумом С-32 (соединения бора образуются в случае аварии реактора и расплавления активной зоны из стержней регулировки). Изучено образование и поведение боридов при температурах 1500-1800С.

В рамках программы разработки жидкосолевого реактора-пережигателя плутония и радиоактивных отходов в кооперации с другими институтами (ВНИИТФ, ИВТЭХ, ВНИИХТ) на термоконвекционной петле, установленной на площадке РФЯЦ ВНИИТФ подготовлены и проведены ресурсные испытания коррозионной стойкости и исследования процессов массопереноса кандидатных конструкционных материалов топливного контура жидкосолевого реактора.

Завершены исследования теплогидравлических характеристик контура циркуляции коррозионной петли. Ресурсные испытания в течение 1500 часов при максимальной температуре 700 0С коррозионной петли и оборудования коррозионного стенда, показали высокую работоспособность и надежность узлов и элементов конструкций.

Подготовлена программа дальнейших ресурсных коррозионных исследований стойкости конструкционных материалов жидкосолевого реактора теллуровой межкристаллитной коррозии (МКК) в условиях естественной циркуляции топливной соли при параметрах, отвечающих режиму работы топливного контура реактора (температура топлива, состав топливной соли, примеси продуктов деления и др.). Разработана конструкция установки для испытаний стойкости теллуровой МКК кандидатных материалов жидкосолевого реактора-пережигателя.

Продолжались работы по обоснованию новой технологии производства медицинского радионуклида 89Sr в реакторе с растворным топливом. Выполнены исследования по глубокой осушке и сверхвысокой очистке паровоздушного потока из растворного реактора АРГУС многослойными металлокерамическими фильтрами от высокодисперсных примесей: каплей воды, твердых частиц и кластеров диаметром более 0,003 мкм.